【聚焦“双一流”】我校在多相催化领域取得新进展

发布时间:2020-11-11

本网讯(科学技术处)近日,我校物质科学与信息技术研究院李漫波教授课题组发现胺能调控非均相钯催化氧化中的化学选择性,以此为基础,发展了“三合一”的高效非均相钯催化氧化反应。相关工作以通讯文章发表于Angew. Chem. Int. Ed.。我校李漫波教授和斯德哥尔摩大学Jan-E. Bäckvall教授为该文章的共同通讯作者,我校物质科学与信息技术研究院为该文章的第一通讯单位。

      钯催化的C(sp3)-H键氧化官能团化是惰性C-H键定向转化的有力手段。但是,均相体系下催化剂的失活导致钯的用量通常较大(> 5 mol%)。李漫波教授与斯德哥尔摩大学Jan-E. Bäckvall教授合作,发现氨基化的多孔硅(MCF)负载的纳米钯(尺寸1~2nm)催化剂Pd-AmP-MCF能显著降低钯催化氧化过程中的催化剂用量(< 1 mol%),同时还能实现催化剂的循环利用。(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 14604Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1992Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10391Chem. Eur. J., 2019, 24, 210)。在此工作的基础上,近期李漫波教授课题组发现了氨基还能很好地调控纳米钯颗粒催化氧化的化学选择性(图2A)。反应的选择性来源于氨基与钯之间的配位作用(图2B)。Pd-AmP-MCF的高催化活性来源于氨基化的多孔硅材料(AmP-MCF)对钯的支撑和保护,使其避免了催化剂的失活(图2C)。与此同时,该非均相催化剂在反应后具有优异的循环回收效率(图2D)。

文章链接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202011708

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